近日,中國科學院海洋研究所段繼周團隊在電催化產生活性氧用于海洋污損防護上取得研究進展,合成的功能性催化劑實現了在模擬海水環境中產生過氧化氫活性氧,并原位用于典型海洋細菌殺菌。研究成果發表在國際學術期刊Advanced Science。
過氧化氫(H2O2)作為一種價值高、環境友好的氧化劑和重要的基礎化學品,被廣泛應用于化學工程工業、能源儲存、廢水處理等。目前,工業上采用高耗能、高要求的蒽醌法合成H2O2。此外,H2O2溶液在運輸和儲存中不穩定且具有危險性。為了實現按需和實時應用,通過電化學兩電子ORR,利用可再生O2,直接原位生成H2O2。這種合成H2O2的方法是一種有吸引力和非常有望替代蒽醌法的方法。目前,關于ORR電催化制備H2O2的研究主要集中在強酸性或強堿性電解液中,在中性電解液中的研究較少。在中性溶液中合成H2O2對于其實際應用是非常有前景的。此條件下可以避免H2O2制備過程中pH的影響。海水作為地球上儲量豐富的資源,是一種很有前途的原位電催化制備H2O2的中性電解液。同時,合成的H2O2在海洋生物污損/殺菌方面具有很大的應用潛力。然而,海水作為電解質在能源系統中的應用研究還處于起步階段。
研究團隊前期探究了金屬/碳復合材料在模擬海水中電催化產生過氧化氫的性能,同時進行了原位殺菌性能的初步探究。為了進一步提高催化產活性氧的選擇性和產率,在前期研究基礎上,本研究通過改變ZIF-8的熱解溫度,合成了不同氮摻雜類型(石墨氮、吡啶氮和吡咯氮)的非金屬N-Cx材料。通過N含量和N摻雜類型的調控,該N-Cx催化劑在模擬海水溶液中表現出較好的2e- ORR催化性能,較高的H2O2產率(631.2 mmol g-1 h-1)和法拉第效率(79.8%)。通過理論計算表明石墨氮的2e- ORR催化活性高于吡啶氮和吡咯氮,且石墨氮的相鄰碳原子為活性中心。此外,該催化劑在模擬海水中產生的H2O2具有良好的殺菌效果,對海洋現場殺菌具有重要意義。該研究為海洋資源的能源化利用和微生物防污提供了可能性。
電催化產生過氧化氫用于典型海洋污損微生物銅綠假單胞菌的殺滅
中國科學院海洋研究所特別研究助理王楠為論文第一作者,張瑞永、段繼周和侯保榮為通訊作者。研究得到了國家自然科學基金、中國科學院項目、山東省青年基金等的共同支持。
論文信息:
Nan Wang, Shaobo Ma, Ruiyong Zhang*, Lifei Wang, Yanan Wang, Lihui Yang, Jianhua Li, Fang Guan, Jizhou Duan*, Baorong Hou*. Regulating N Species in N‐Doped Carbon Electro‐Catalysts for High‐Efficiency Synthesis of Hydrogen Peroxide in Simulated Seawater. Advanced Science, 2023, 202302446. DOI: 10.1002/advs.202302446.
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