通過覆蓋63個化學空間（21種陽離子與3種陰離子組合）以及16個構型空間（12種層狀相和4種非層狀相），共得到了1008種TMD體相化合物。圖1給出了這些體相TMD材料的熱力學穩定性熱圖。本文借助“Atomly”材料數據庫在每個化學空間中構建相圖，使用“energy above hull”（E_hull）作為指標來評定材料的熱力學穩定性，E_hull數值越小的材料可以認為其結構越穩定，即材料的可合成性越好。圖1中以藍色或紅色圓弧標記的化合物，代表其在實驗上已經被成功合成出來。可以發現，實驗上合成的化合物基本在理論預測上也都具有較高的穩定性，這驗證了理論計算的合理性。而對于那些在理論預測上有較高穩定性但還沒有被實驗合成的材料，它們的性質值得被進一步探索。從圖1中可以發現同一族的過渡金屬傾向于采納相似的結構構型，這一點和過渡金屬的d軌道電子在八面體晶體場下的排布是息息相關的。

為了進一步探索層狀TMD材料的可剝離性，需要對單層TMDs的能量信息進行系統的評估。和體相類似，通過覆蓋63個化學空間以及6個單層構型空間，本文研究得到了378種單層TMD化合物。圖2給出了這些單層TMD材料的相對穩定性熱圖。同樣得，對于那些在實驗上已經合成的單層TMDs，可以發現其在理論預測上也均有較高的熱力學穩定性，說明了理論計算的準確性。

綜合以上對體相、單層TMD材料的探索，本文對層狀TMD材料的可剝離性做了評估。圖3中包含了多種維度的數據，其中顏色的深淺代表相應的層狀TMD化合物的剝離能大小，而扇形的面積則代表了對應層狀TMD化合物的結構穩定性高低。對于一個層狀TMD結構，只有當其同時滿足既擁有較高穩定性且剝離能較低的條件時，才能被認為是可以剝離的。基于這一判斷標準，本文將圖3中的層狀TMD化合物劃分為了三類：容易剝離（easily exfoliable，EE）、可能剝離（feasibly exfoliable，FE），以及不能剝離（non-exfoliable，NE）。圖3中用橙色的圓弧標記出的化合物都是已經被實驗證明能夠剝離為單層的材料，而它們在理論預測上也都屬于EE一類，顯示出了理論預測的準確性。圖3給出了一大類可以剝離為單層的TMD材料，鑒于二維材料在目前理論研究與工業應用上的重要地位，這些潛在的二維材料的性質與應用場景值得被進一步研究與探索。

本文研究工作得到國家重點研發計劃基金（2021YFA0718700）和中國科學院基金（ZDBS-LY- SLH007、XDB33020000、CAS-WX2021PY-0102）的經費支持，以及松山湖實驗室計算材料平臺的計算資源支持。