核能作為一種清潔、經濟和可再生的能源，如何高效的從水溶液中回收鈾對生態安全和可持續發展至關重要。因此研發了一種新型的氧化石墨烯負載的氨基氧化肟功能化的TiO₂-Al₂O₃材料（AO-GTA），具有均勻的結構和豐富的暴露活性位點，在不到60 min吸附鈾效率達到99.7%，并且具有較高的靜態飽和吸附容量（857.2 mg g^-1），遠優于其它氧化鈦基吸附劑。同時，模擬海水中的鈾提取實驗證明了AO-GTA在提取鈾方面具有巨大的應用前景。AO-GTA優異的吸附性能歸因于靜電、還原和協同絡合，為鈦氧化物基脫鈾吸附劑的設計開辟新的方向。

為了滿足日益增長的全球能源需求，核能在全球范圍內迅速發展。鈾是生產核能的原材料，其需求量正在上升。然而，目前鈾的儲量有限（大約6300萬噸），按照當前的消費速度，在未來100年內將會耗盡。海洋中的鈾資源豐富，大約有45億噸，是傳統來源如地球礦石的1000倍。因此，從海水中提取鈾可以作為另一種鈾的來源，以確保核能滿足長期工業發展的需求。然而，由于海水中鈾的濃度低且海水成分復雜，選擇性和高效吸附鈾尤其具有挑戰性。經過長期研究，人們認為吸附是從海水中提取鈾的有效方法。因此，設計和合成用于從海水中高效吸附鈾的材料至關重要。

二氧化鈦由于其低成本、無毒性、優異的化學穩定性和優異的鈾吸附性能，被廣泛用于制備除鈾吸附劑。然而，基于二氧化鈦的吸附劑存在吸附容量低和再生性能差的問題，這可以歸因于二氧化鈦的表面活性和水分散性較差。據報道，通過摻雜鋁原子形成雙金屬氧化物可以改善鈦基材料的氧表面對鈾的親和力。通過摻雜氧化石墨烯增加了對鈾的有效吸附位，從而提高了鈾的吸附性能。因此，通過引入鋁原子并將其錨定在氧化石墨烯表面可以改善二氧化鈦基吸附劑的水分散性能。在吸附劑表面接枝氨基氧化肟功能團，進一步提高了二氧化鈦基吸附劑在海水中吸附鈾的能力。

要點1：GTA和AO-GTA的FT-IR光譜顯示了氧化石墨烯的C=C、C=O、C-O-C和Ti/Al-O伸縮振動峰。AO-GTA的光譜中出現了新峰，這歸因于氨基氧化肟基團的-N-O和-C=N伸縮振動。XRD圖譜表明材料是無定形，與Ti-O-Ti/Ti-O-Al鏈狀結構有關。TC曲線顯示了AO-GTA比GTA含有更多的活性官能團。C 1s光譜顯示了AO-GTA中C=O峰面積增加，N 1s光譜顯示了C-NH₂和C=N-OH峰，O 1s光譜中出現了N–OH峰，表明成功制備了帶有氨基氧化肟基團的改性吸附劑。

要點2：SEM顯示GTA具有層狀多孔結構，AO-GTA經改性后結構更均勻粗糙，有利于捕獲鈾。TEM顯示GTA和AO-GTA仍保持層狀結構，且圍繞層狀結構生長的黑點進一步證明AO-GTA表面成功接枝了金屬氧化物或有機官能團。

要點3：GTA和AO-GTA的鈾吸附效率受pH值顯著影響，pH=4時吸附效果最佳，AO-GTA因引入氨基氧化肟基團而具有更高的吸附容量。隨著pH值升高，GTA的吸附容量下降，而AO-GTA顯示出較弱的pH依賴性。吸附動力學研究表明，兩種材料的吸附過程迅速，60 min內達到平衡，AO-GTA在10 min內吸附效率超過90%。在298–318 K溫度范圍內，GTA和AO-GTA的鈾吸附等溫線顯示，隨著初始濃度增加，吸附容量增加，且AO-GTA在高溫下表現出更高的吸附容量，表明其在海水提鈾中的潛力。

要點4：AO-GTA的快速吸附與鈾復合物形成相關。通過偽一階、偽二階、Elovich和內擴散模型擬合實驗數據，偽二階模型最適合描述化學吸附，而偽一階模型適用于物理吸附。Elovich模型為經驗模型，內擴散模型考慮吸附劑內部擴散速率。偽二階模型具有最高R²值，理論計算與實驗值接近。Ritchie模型描述吸附分子/離子占據活性位點。結果表明，偽二階和Ritchie模型最能準確描述吸附過程，且化學吸附是控制速率的步驟，吸附劑表面的多官能團參與了絡合過程。

要點5：為研究GTA和AO-GTA的鈾吸附過程，采用了多種等溫模型進行數據擬合。數據結果表明，Langmuir模型最佳，表明鈾吸附為單層化學吸附。Redlich-Peterson模型進一步支持這觀點。Langmuir模型計算的最大吸附容量接近實驗值，且高于其他吸附劑，表明AO-GTA的高吸附容量與表面的氨基氧化肟和金屬氧鍵有關。吸附熱力學結果顯示，鈾吸附為熵增、吸熱、自發的過程，且高溫下吸附增強。

要點6：AO-GTA在實際廢水處理中的循環再生性能表現優異，經過8次吸附-解吸實驗，其吸附效率仍保持在80%以上，表現出出色的再生性能。SEM和FT-IR顯示AO-GTA表面輕微聚集但再生官能團穩定。模擬海水條件下，初始鈾濃度增加導致有效碰撞增多，鈾吸附容量和效率顯著提高，展現了從海水中提取鈾的巨大潛力。

圖6.(a) AO-GTA的循環利用(C₀=100 mg/L, T=298 K, pH=4); (b) AO-GTA在模擬海水中的吸附性能; (c) AO-GTA-U的SEM圖像和 (d-i) AO-GTA-U的元素映射圖像

要點7：利用一系列表征技術研究AO-GTA與鈾之間的作用機制。SEM和EDS圖像表明AO-GTA成功吸附鈾。FT-IR光譜顯示吸附后1120 cm⁻¹處的峰強度增加，表明鈾與AO-GTA表面官能團相結合。XPS光譜顯示吸附后出現了鈾的峰，且Ti 2p峰面積變化表明發生了還原反應。N 1s光譜顯示C-NH₂和C=N–OH峰向低結合能移動，表明與鈾形成了穩定化合物。EXAFS和拉曼光譜證實了鈾(VI)被還原為鈾(IV)。總的來說，帶負電荷的吸附劑通過靜電作用吸引鈾物種，并通過表面羥基和氨基氧化肟形成配位鍵，從而實現鈾的有效吸附和還原。

圖7.(a) AO-GTA-U的SEM圖像; (b) AO-GTA和AO-GTA-U的FT-IR和 (c) XPS光譜; (d) U 4f; (e) Ti 2p和 (f) N 1s的高分辨率XPS光譜(使用了Avantage軟件來解卷積XPS全譜; 擬合使用了洛倫茲-高斯函數, 30% G/L); (g) 使用Lytle探測器在熒光模式下收集的鈾L_III邊的擴展X射線吸收精細結構（EXAFS）和 (h) AO-GTA吸附鈾的機理

通過一鍋法合成氧化石墨烯負載的氨基氧化肟功能化的TiO₂-Al₂O₃吸附劑（AO-GTA），其鈾提取效率和吸附容量分別達到了99.7%和875.2 mg g⁻¹。這種材料幾乎可以在短時間內從弱堿性溶液中完全去除鈾。結果表明，通過一鍋法制備的AO-GTA具有均勻的結構和豐富的暴露活性位點。通過等溫線和動力學分析證明AO-GTA的吸附過程是單層化學吸附。其優異的鈾吸附能力與AO-GTA的多官能團有關，包括Al/Ti-OH、氨基氧化肟和三價鈦。模擬海水和再生實驗表明，AO-GTA在從海水中提取鈾方面具有巨大的應用前景。總之，這項工作不僅制備了具有優異鈾吸附性能的氧化鈦基吸附劑，而且為環境污染物的有效分離提供了策略。