隨著材料科學與人工智能的不斷交叉和深度融合，材料智能設計和制造正引領材料科學的未來方向，成為制造業轉型升級和新質生產力的全新動力來源。其中，新的跨尺度建模和算法開發是關鍵問題之一。昆明理工大學材料科學與工程學院金屬先進凝固成形及裝備技術國家地方聯合工程研究中心種曉宇教授和馮晶教授等人開發了耦合第一性原理計算、材料熱力學、多場耦合有限元模擬和機器學習的跨尺度模型，初步構建了一個多尺度集成計算+機器學習的可拓展性框架，可以用來評價和調控涂層或薄膜體系在制備和服役過程中的熱應力，取得了系列階段性研究成果。

（1）以具有潛力的熱障涂層材料—稀土鉭酸鹽為例，由第一性原理結合準簡諧近似和準靜態近似，獲得稀土鉭酸鹽陶瓷的熱膨脹系數、熱容、熱導率、楊氏模量、泊松比、密度等性質，然后與有限元模擬耦合，實現稀土鉭酸鹽熱障涂層體系的溫度場和應力場分布的定量化和可視化。進一步利用基于決策樹的機器方法，建立以熱應力為目標性質的機器學習模型，探究影響熱應力的重要性特征排序，成功找到低熱應力相關的特征：小的泊松比，強的電負性、小的熱容和熱膨脹系數。最后，利用數據集中沒有的YTaO₄和雙稀土鉭酸鹽(Ho_0.5Er_0.5)TaO₄驗證了機器學習得到的低應力映射特征的合理性和可靠性。相關研究成果以“Unveiling thermal stresses in RETaO₄ (RE = Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho and Er) by first-principles calculations and finite element simulations”為題，發表在國際頂級學術期刊Acta Materialia（中科院雙一區，IF=9.4）上。論文網址：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S135964542400257X

圖1：耦合多尺度和機器學習的低應力材料逆向設計模型

圖2：耦合第一性原理計算、有限元模模擬的熱應力評估系統

圖3 有限元模擬熱障涂層體系的模型圖和熱應力分布圖（a）TBCs_RETaO₄的二維模型圖（b）~（c）TBCs_NdTaO₄, TBCs_SmTaO₄, TBCs_EuTaO₄, TBCs_GdTaO₄, TBCs_TbTaO₄, TBCs_HoTaO₄, TBCs_ErTaO₄的熱應力分布圖。

圖4 在TBCs_RETaO₄體系中影響熱應力的特征重要性排序（a）有限元模擬的輸入參數，包括泊松比ν，熱容Cp，熱膨脹系數α，密度ρ，楊氏模量E，和熱導率κ（b）經過皮爾森系數篩選之后的獨立的材料特征，包括電負性χ, 熔點Tm, 晶格常數c, 電離能EI, RE-O的平均鍵長d，共價半徑R_cov（c）輸入特征和材料特征

圖5 熱應力和其重要性特征的關系（a）泊松比（b）電負性（d）熱容（d）熱膨脹系數

（2）涂層材料相變前后因熱物理性能的突變導致的熱應力變化，一直以來都是計算和實驗研究的難點。針對此問題，作者更進一步的，將陶瓷材料的熱力學相變考慮到跨尺度熱應力評價模型中，首先計算獲取不同物相結構的熱物理性質，然后傳遞到真實熱障涂層體系的有限元模型中，成功預測升溫/降溫循環過程中稀土鉭酸鹽熱障涂層體系的熱應力分布及其演變，闡明涂層的失效機理，能夠為涂層材料和結構的逆向設計提供方法和理論指導。本工作的主要成果和創新點如下：

1)得到了升溫/冷卻循環過程中的熱應力分布。在降溫過程中相變前后，熱應力迅速上升，尤其是在GdTaO₄體系中，壓縮應力從224MPa上升到435MPa，增加了將近一倍。

2)闡明了熱應力突變的影響因素。在加熱/冷卻過程中，相變前后RETaO₄的體積和熱膨脹系數是連續變化的，對涂層的熱應力突變影響不大。但楊氏模量變化了30%~80%；熱導率變化了50%~300%，這兩者是造成熱應力突變的主要原因。高溫四方相低的熱導率是源于較弱的鍵合和較低的德拜溫度。

3)為涂層結構的優化提供指導。在熱障涂層中，最大壓縮應力和最大拉伸應力均出現在熱生長氧化物層（TGO）的波峰處，裂紋容易在此處萌生和擴展，控制涂層之間界面的平整度是減小熱應力的有效途徑。

4)為低應力涂層材料的逆向設計提供指導。成功篩選出了NdTaO₄和SmTaO₄，兩種稀土鉭酸鹽，它們具有較大的溫降梯度和較低的熱應力極值，相變前后的熱應力突變最小。

相關研究成果以“Capturing and visualizing the phase transition mediated thermal stress of thermal barrier coating materials via a cross-scale integrated computational approach”為題，發表在國際頂級學術期刊Journal of Advanced Ceramics（中科院雙一區，IF=16.9）上。論文網址：https://www.sciopen.com/article/10.26599/JAC.2024.9220864

圖6：考慮多層結構體系相變的跨尺度熱應力評估模型

圖7 x = 3.2時的溫度和熱應力隨Y軸的變化，其中（a）和（b）冷卻過程；（e）和（f）加熱過程。（c）和（g）是位置1（靠近相變的位置）的局部放大圖；（d）和（h）是區域2（靠近TGO層的位置）的局部放大圖。中間位置為不同涂層的簡化有限元模型圖

（3）優異的隔熱性能是熱障涂層低熱應力和穩定、長時服役的關鍵，已有相關的實驗表明稀土鉭酸鹽具有較低的熱導率，但是其低熱導率的起源尚不清晰。通過第一性原理結合玻爾茲曼輸運方程求解，研究稀土鉭酸鹽的熱輸運性質，同時引入傳統YSZ陶瓷的主要成分ZrO₂進行對比，揭示了稀土鉭酸鹽低熱導率的機制：低的聲學支截止頻率和強的聲光學支抗交叉導致稀土鉭酸鹽的強非諧效應和大的散射率。最后篩選出兩個低熱導率的特征：大的多面體畸變程度和小的拉伸力常數反映了稀土鉭酸鹽內部的較弱的鍵連接，可以用來快速篩選RETaO₄摻雜或高熵體系中較低熱導率的稀土鉭酸鹽陶瓷成分。相關研究成果以“Understanding the ultralow lattice thermal conductivity of monoclinic RETaO₄ from acoustic-optical phonon anti-crossing property and a comparison with ZrO₂”為題，發表在國際頂級學術期刊Journal of the American Ceramic Society上，并入選ESI高被引論文。論文網址：https://ceramics.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1111/jace.18988

圖8：稀土鉭酸鹽低熱導率的本征機制

圖9 RETaO₄ (RE=Y, Eu, Gd, Dy, Er)以及ZrO₂的聲子譜及態密度圖

圖10 RETaO₄ (RE=Y, Eu, Gd, Dy, Er)以及ZrO₂的格里奈森常數隨頻率的關系

圖11 RETaO₄(RE=Y, Eu, Gd, Dy, Er)和ZrO₂的散射率和弛豫時間

上述工作的第一作者為昆明理工大學材料科學與工程學院干夢迪博士，種曉宇教授、馮晶教授為通訊作者。得到了云南省稀貴金屬材料基因工程專項、國家重點研發計劃課題和國家部委基礎加強項目的支持。該工作提出的跨尺度模擬方法耦合熱物性、相變和宏觀結構，為預測多層體系的應力提供了有效的途徑，同時可進行低應力熱障涂層體系逆向設計和逆向選材，對推進材料多尺度集成計算的工程應用具有一定的參考意義。